热烈祝贺我组博士研究生黄招娣同学在Applied Catalysis B: Environmental上在线发表高水平论文
以金属有机框架物(MOFs)为前驱体可控制备核壳结构的纳米复合材料成为近年来水裂解电催化剂的研究热点。近日,我校材料科学与工程学院孙道峰教授课题组在该研究方向取得突破性进展,并于2020年4月在材料领域权威国际期刊Applied Catalysis B: Environmental (IF=16.683)上刊发了题为《Selective selenization of mixed-linker Ni-MOFs: NiSe2@NC core-shell nano-octahedrons with tunable interfacial electronic structure for hydrogen evolution reaction》的研究论文。我校理学院化学专业博士研究生黄招娣和Texas A&M University博士生袁帅为该论文共同第一作者,孙道峰教授为唯一通讯作者,中国石油大学(华东)为第一署名单位。
最近的研究表明,由于其独特的性质, 如可调谐的组成成分、易调控的电子结构等,金属有机框架物(MOFs)衍生的氮掺杂碳包覆的硒化物复合材料(TMCs@HCM) 已经引起科研工作者的广泛关注。通常,氮物种主要包括吡啶氮、吡咯氮和石墨氮。对于氮掺杂碳外壳来说,吡啶氮可以通过增加费米能级附近的p态密度和降低功函数来影响碳材料的电子结构,从而提高氧还原和析氧反应的电催化活性。然而,对于电催化析氢反应,目前还没有系统的实验和理论证据来揭示氮原子的种类及其含量在调节其电子结构和协同电催化中的重要作用。原因之一可能是难以合成具有可控界面结构和可调谐氮物种的TMCs@HCM复合材料。为此,我们选用一系列混配体Ni-MOFs作为可控的反应平台,合成了具有良好界面结构的核壳型NiSe2@NC纳米八面体,并对其电子结构进行了优化。首先,选择性硒化混配体Ni-MOFs允许用Se22-取代阴离子羧酸配体,同时保留NiSe2纳米晶体中的中性含氮配体。接着,通过改变MOFs前驱体中含氮配体的种类来控制氮物种的含量,优化得到具有最高吡啶氮含量的 NiSe2@NC在1.0 M KOH溶液中表现出了良好的析氢活性和优异的稳定性。最后,通过实验确定了吡啶氮与HER活性之间的强相关性,并用DFT计算进行了系统的解释。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633732030391X